No sertão nordestino, o vaqueiro Manuel (Geraldo Del Rey) mata seu patrão e foge com sua mulher, Rosa (Yoná Magalhães). Os dois tornam-se seguidores do líder messiânico "Santo" Sebastião (Lidio Silva), até que o jagunço Antônio das Mortes (Maurício do Valle), a mando dos coronéis e da Igreja, mata o velho beato e seus fiéis. Manuel e Rosa sobrevivem e encontram o cangaceiro Corisco, vivido por Othon Bastos, que converte Manuel ao cangaço, rebatizando-o como "Satanás". Corisco é caçado e morto por Antônio das Mortes. Deus e o Diabo na Terra do Sol consagrou internacionalmente o estilo de Glauber Rocha, autor da frase "uma câmera na mão e uma ideia na cabeça", lembrado sempre que o assunto é o Cinema Novo, um movimento cinematográfico brasileiro da década de 60.

A difícil vida dos lavradores expulsos de suas terras e obrigados a cometer crimes para sobreviver em meio ao sertão é retratado pela vida de duas mulheres: a sensual e perigosa Loli, que quer sair do sertão para viver no sul do país; e Mariá, uma típica camponesa que acredita na força do nordestino para enfrentar a seca.

Numa aldeia de pescadores cujos antepassados vieram da África como escravos permanecem antigos cultos místicos ligados ao candomblé. Firmino é um antigo morador, que foi para Salvador na tentativa de escapar da pobreza. Ao retornar, sente atração por Cota, ao mesmo tempo em que não consegue esquecer sua antiga paixão, Naína, que, por sua vez, gosta de Aruã. Firmino encomenda um despacho contra Aruã, que não é atingido. O alvo termina sendo a própria aldeia, que passa a ser impedida de pescar.